马鞍山矿山的地质勘探，始于民国元年（1912）。是年，原汉冶萍公司职员、后任裕繁公司监察人的洪受之，路经繁昌西部桃冲地区，偶见石中铁含量颇多，即聘请矿师勘察，遂发现桃冲长龙山等铁矿山。此后，我国地质事业创始人之一的章鸿钊在当涂、繁昌等地进行地质调查，著有《安徽省沿江一带煤铁》一文。接着，外国人安特生等也在当涂勘查铁矿，写下《安徽当涂之铁矿》的报告。民国6年2月，北京政府农商部聘用瑞典技师丁格兰分别在桃冲和当涂各铁矿勘察矿山地质；民国10～11年间，丁格兰又受开滦矿务局的委托，详勘当涂大凹山、南山铁矿，并将实地调查的情况，分别编成《安徽省当涂以北南山铁矿报告》、《安徽当涂太平府铁矿报告》、《安徽当涂之南铁矿报告》、《安徽当涂铁矿之预测报告》、《安徽繁昌县铁矿报告》，并收入他所著的《中国铁矿志》一书。继丁格兰、安特生之后，民国6～8年间，进入当涂、繁昌勘探铁矿的日本临时产业调查局人员，也把勘察结果分别编入了有关的地质报告。
民国20年3～4月间，地质学家谢家荣、孙建初2人奉实业部之命，为在马鞍山筹建中央钢铁厂作出论证，先后来当涂、繁昌等地调查铁矿。民国22年8月，谢家荣、陈恺、程裕淇等人再次到该地区勘察，并将勘察结果写成详细报告，收入他们合著的《扬子江下游铁矿志》。谢家荣等人在考察中对凹山、南山、东山、箩卜山、平岘岗、黄梅山、钟山、姑山、和睦山、长龙山等矿山的岩层、矿体分布、成分和成因、各个私营铁矿公司的开采情形作了颇为周详的纪载，并纠正了丁格兰的某些错误结论。
民国27年早春，侵华日军出于战争的需要，由南满洲铁道株式会社派遣4人，专程到当涂调查铁矿。从2月22日至3月28日，历时月余，详查了钟山、姑山、黄梅山、南山铁矿，并测绘地质图3张。同年9月，写成《华中铁矿调查报告》。民国28年5月，日本满铁调查部受日本驻华派遣特务部和伪华中矿业股份有限公司委托，派人专程到南山铁矿实施钻探勘查。共钻9孔，钻探总进尺433.48米，并于1939年12月完成《安徽省当涂县南山铁矿钻探调查报告》。与此同时，日人还相继完成《安徽省繁昌县桃冲铁矿山调查报告》、《安徽当涂北区铁矿床调查报告》。民国30年上半年，伪华中矿业股份有限公司日籍技术人员在南山铁矿附近地区实施物理探矿，发现向山硫铁矿，并先后完成《南山铁矿附近磁力和重力探矿》、《安徽省当涂县南山向山附近物理探矿调查报告》、《安徽省当涂县向山硫化铁矿床》等报告。
解放以后，马鞍山铁厂配合国家地质部门，对马鞍山地区矿山资源的普查和勘探提出了具体设计。1953年10月，马鞍山铁厂勘探队开始勘探桃冲长龙山铁矿。1954年4月，地质部八○四、三二二、八○三、八○八地质队开始对南山、姑山、桃冲地区进行大规模的地质调查和勘探工作。1955年5月，最先提出大小南山地质报告。探明地质储量428万吨，铁矿床平均品位58～62％，为氧化富铁矿床。到1978年8月，整个南山地区投入的钻探工作总量累计为2.7万米，探明储量达1.85亿吨，铁矿床平均品位30.82％，矿床上部为富矿，下部为贫矿，系混合型矿床。大小东山—梅子山的勘探工作于1957年底开始，1958年提交最终报告。累计探明储量3200万吨，矿床平均品位36.86％，为含钒的混合型矿床。勘探获得的大量地质资料证明，南山矿区储量丰富，露天开采条件好，运输便利，是建设和发展马鞍山钢铁工业的主要原料产地。姑山地区的地质勘探始于1955年，1965年7月提交地质勘探总结报告。累计探明储量1.2亿吨，矿床平均品位43.7％，是以赤铁矿为主的铁矿床。桃冲长龙山铁矿的地质勘探，到1960年完成全部地质勘探调查。钻探工作总量（含坑道工程）2.9万米，累计探明储量3400万吨，矿床平均品位44.77％，为赤铁矿床。
建国前，马鞍山私营铁矿公司受技术、设备等条件限制，用推断法估计地质储量。日本侵略者占领时期，采富弃贫，竭泽而渔，虽有浅部钻探，但均未穿过矿体。国民政府资源委员会经营时期，对矿区资源情况更是茫无所知。建国前的40年中，马鞍山矿区所进行的勘探工作总量不到3000米。建国后，从1954～1984年的30年中，国家地质部门分别在南山、姑山、桃冲3个矿区，采取“区域展开，重点突破”的方针，有计划地进行了全面系统的地质勘探和地质普查，绘制了区域地质图和矿区地质图，投入的钻探工程总量达11.26万米，是建国前的37倍。这一系列地质勘探普查，为矿区的开发和建设提供了可靠依据。
为扩大生产能力和保持生产的连续性，国家地质部门又在庐江的罗河地区以及南山、姑山地区的高村、和尚桥、钟九、白象山等地进行地质调查，探明储量近10亿吨，其中计划新建高村铁矿200万吨／年。罗河、大鲍庄大型铁矿也进行了前期准备工作。这些新的铁矿床的发现，展示了矿山建设的广阔前景，为马鞍山钢铁工业的发展提供了丰富的后备资源。